Смайли Сури начала свой путь в искусстве под влиянием своей семьи, принадлежащей к знаменитому клану Бхатт. Она является дочерью Дакши Сури и сестрой известного режиссера Мохита Сури. Ее воспитание в творческой среде предопределило интерес к актерскому мастерству и танцам с раннего возраста. Прежде чем выйти на передний план как актриса, она работала ассистентом режиссера, изучая внутренние механизмы кинопроизводства и готовясь к своему первому появлению на экране.
Огромный успех пришел к ней в 2005 году после выхода фильма Kalyug, режиссером которого выступил ее брат Мохит Сури. В этой драматической ленте она исполнила роль Ренаты, завоевав симпатии зрителей своей искренностью и эмоциональной игрой. Картина стала кассовым хитом и принесла актрисе номинации на престижные премии, открыв ей дорогу в индустрию хинди. После яркого старта она продолжила сниматься в таких лентах, как Yeh Mera India и Crackers, стараясь выбирать разноплановые образы.
Помимо работы в кино, Смайли Сури получила широкую известность как профессиональная танцовщица и инструктор. Она серьезно увлеклась танцами на пилоне и латиноамериканскими направлениями, превратив это хобби в профессиональную деятельность. Ее стремление к самосовершенствованию привело к созданию собственной танцевальной студии, где она делится опытом с учениками. Актриса также принимала участие в телевизионных проектах, включая танцевальное реалити-шоу Nach Baliye, где продемонстрировала свою технику и артистизм широкой аудитории.