После короткого периода в моделинге она дебютировала в телугуском триллере Photo (2006), но настоящий прорыв случился годом позже — психологический Kattradhu Thamizh (2007) показал её как актрису, которая умеет работать на глубину, а не на эффект.

К началу 2010-х Анjali уже стояла в первой линии: Angadi Theru (2010) и Engaeyum Eppothum (2011) принесли ей два подряд Filmfare Awards за лучшую актрису в тамильском кино и Государственную премию Тамил-Наду. На телугу-рынке она закрепилась серией хитов — Seethamma Vakitlo Sirimalle Chettu, Balupu, Masala и особенно Geethanjali (2014), за которую она получила премию Nandi. Характерная особенность её карьеры — выбор ролей, где драматическая нагрузка лежит на ней, и она неизменно оправдывает ожидания.