Атхарва дебютировал в кино с романтической драмой Baana Kaathadi (2010), где сыграл парня из рыбацкого района Ченнаи. Для роли он на протяжении нескольких недель жил в Рояпураме, изучая быт и манеру поведения местных жителей. Критики тепло приняли его дебют, отметив естественность и эмоциональную открытость. Вскоре после выхода фильма его отец Мурали скоропостижно скончался, и актёр взял паузу, которая стала важным переломным моментом в его личной и профессиональной жизни.

Следующим заметным этапом стала романтическая драма Muppozhudhum Un Karpanaigal (2012), где Атхарва сыграл молодого человека, страдающего от галлюцинаций и навязчивых иллюзий. Несмотря на средние кассовые сборы, роль позволила ему проявить себя в более сложной психологической плоскости. Настоящим же прорывом стала работа в фильме Paradesi (2013) режиссёра Балы — жёсткой исторической драме о рабском труде на чайных плантациях. Его образ угнетённого сельского рабочего был высоко оценён критиками и принёс ему Filmfare Award за лучшую мужскую роль в тамильском кино.

После успеха Paradesi актёр начал активно чередовать авторские и жанровые проекты. Спортивная драма Eetti и триллер Kanithan укрепили его коммерческие позиции, а в 2016 году он основал собственную продюсерскую компанию Kickass Entertainment. Его дебют как продюсера — Semma Botha Aagathey (2018) — получил смешанные отзывы, но подтвердил его стремление к контролю над творческим процессом.

Новый виток популярности принесла роль брата героини Наянтары в триллере Imaikkaa Nodigal (2018), где Атхарва предстал в более сдержанном и зрелом амплуа. Он также расширил географию своей карьеры, дебютировав в телугу-кино с Gaddalakonda Ganesh (2019). В 2020-е годы актёр активно работает в кино и цифровых проектах, включая антологию Navarasa, криминальный сериал Mathagam и многосюжетный триллер Nirangal Moondru (2024).