Широкую популярность Гаятри Арун получила благодаря роли Дипти IPS в долгоиграющем телесериале Parasparam. Образ принципиального и сильного офицера полиции сделал её настоящим лицом проекта и принёс устойчивую зрительскую любовь, превратив актрису в хорошо узнаваемую фигуру малаяламского телевидения.
Параллельно с работой в сериалах она развивала карьеру в кино. Гаятри снялась в таких фильмах, как Sarvopari Palakkaran, Ormma, One и Ennalum Ente Aliya, где в основном исполняла характерные роли, дополняя основной сюжет эмоциональной и бытовой достоверностью.
Помимо актёрской деятельности, Гаятри активно работала на телевидении в качестве ведущей. Она вела различные развлекательные и тематические программы, благодаря чему её экранный образ вышел за рамки актёрских ролей и укрепил связь с широкой аудиторией.
В 2021 году она проявила себя и как автор, выпустив свою первую книгу Achappam Kadhakal. Книга была опубликована 5 сентября 2021 года и стала ещё одним подтверждением её многопрофильного творческого интереса, выходящего за пределы экрана.
